Krótko po ślubie spotkała się ze swoją ciotką, Wielką Księżną Elżbietą Fiodorowną, która zwierzyła jej się z pomysłu utworzenia zakonu sióstr służących chorym. Zakon powstał, a wielka księżna rozdała swój majątek ubogim. Alicja pod wpływem krewnej postanowiła przejść na obrządek Kościoła greckiego.
